Em 1872, recém ordenado, ele se mudou para Juazeiro do Norte. Um sonho ou uma visão em que Jesus o mandava cuidar dos pobres retirantes da seca transformou-se na sua missão. Em 1889, porém, um fato até hoje inexplicável custou a carreira sacerdotal de Padre Cícero: durante uma missa, a boca de uma paroquiana, Maria de Araújo, se encheu de sangue quando ela recebeu a comunhão. Como para os católicos a hóstia consagrada é o corpo de Cristo, o povo interpretou o fato como um milagre ? o sangue seria do próprio Jesus. O bispo Dom Joaquim José Vieira mandou investigar o episódio e apesar das muitas testemunhas, negou a ocorrência do milagre, punindo Padre Cícero com a suspensão da ordem.
Proibido de atuar como sacerdote pelo resto da vida, ele abraçou a carreira política, elegeu-se prefeito. Ainda hoje é considerado como o maior benfeitor de Juazeiro e a figura mais importante de sua história. Adepto do lema ?oração e trabalho?, Padre Cícero deu grande impulso ao artesanato sertanejo, que ele via como fonte de renda para os que perdiam tudo na seca e buscavam ajuda em Juazeiro.
Padre Cícero construiu capelas e escolas, e ao morrer, em 1934, aos 90 anos, passou a ser venerado como um santo não só pela população de Juazeiro mas também por mais de dois milhões de peregrinos que a cada ano visitam seu túmulo, na Capela do Socorro.
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